Братья были родом из македонского города Солуни. Теперь это город Салоники на берегу Эгейского моря. Мефодий был старшим из семи братьев, а младшим был Константин. Имя Кирилл он получил при пострижении в монашество уже перед самой кончиной. Отец Мефодия и Константина занимал высокий пост помощника управителя города. Есть предположение, что мать их была славянкой, потому что братья с детства знали славянский язык так же хорошо, как и греческий.
Будущие славянские просветители получили прекрасное воспитание и образование. Константин с младенчества обнаружил необычайные умственные дарования. Обучаясь в солунской школе и еще не достигнув пятнадцати лет, он уже читал книги глубокомысленнейшего из отцов Церкви — Григория Богослова (IV век). Слух о даровитости Константина достиг Константинополя, и тогда он был взят ко двору, где учился вместе с сыном императора у лучших учителей столицы Византии. У знаменитого ученого Фотия, будущего константинопольского патриарха, Константин изучал античную литературу. Учился он также философии, риторике (ораторскому искусству), математике, астрономии и музыке. Константина ожидала блестящая карьера при императорском дворе, богатство и женитьба на знатной красивой девушке. Но он предпочел удалиться в монастырь “на Олимп к Мефодию, брату своему, — говорит его жизнеописание, — начал там жить и беспрестанно творить молитву Богу, занимаясь только книгами”.
Однако не удавалось Константину подолгу проводить время в уединении. Как лучшего веропроповедника и защитника православия его часто посылают в соседние страны для участия в диспутах. Поездки эти были весьма успешными для Константина. Однажды, путешествуя к хазарам, он посетил Крым. Крестив до двухсот человек и взяв с собою отпущенных на свободу пленных греков, Константин возвратился в столицу Византии и стал там продолжать свои ученые труды.
Слабый здоровьем, но проникнутый сильным религиозным чувством и любовью к науке, Константин с детства мечтал об уединенной молитве и книжных занятиях. Вся его жизнь была наполнена частыми трудными поездками, тяжелыми лишениями и очень напряженной работой. Такая жизнь подорвала его силы, и в 42 года он сильно заболел. Предчувствуя свой близкий конец, он принял монашество, переменив свое мирское имя Константин на имя Кирилл. После этого он прожил еще 50дней, последний раз прочел сам исповедальную молитву, простился с братом и учениками и тихо скончался 14 февраля 869 года. Случилось это в Риме, когда братья в очередной раз приехали искать у папы римского защиты своего дела — распространения славянской письменности.